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    山西大學楊恒權教授課題組在雙金屬串聯催化研究中取得新進展

    2021-09-07 10:51:08 來源:未來網

      近日,山西大學化學化工學院楊恒權教授課題組在《自然通訊》(Nat. Commun. 2021, 12, 4968.)發表了題為“Dual metal nanoparticles within multicompartmentalized mesoporousorganosilicas for efficient sequential hydrogenation”研究論文。該研究通過調控雙金屬位點在單一載體上的空間區域分布,從而構建出一種高效的雙金屬串聯催化劑,并提出一種鄰近金屬協助加氫的新機制。

      串聯催化不僅可以耦合多種不同反應,而且不需要分離中間產物,這為改善反應活性、調控產物選擇性、發展催化新方法提供了新的思路,因此,串聯催化已經發展成為催化領域一個極其重要的組成部分。多個催化活性位點在載體上的組裝與空間分布是實現不同反應高效耦合的關鍵,然而,如何在空間上隔離不同活性位點避免相互影響,并使其保持在較近的空間距離縮短中間產物擴散路線,從而實現高效的串聯催化過程,一直是催化領域所面臨的重大挑戰。

      針對上述問題,楊恒權教授課題組發展了一種新型的區室化介孔材料,巧妙地將一種金屬納米顆粒(Ru)組裝在該材料的表面凹槽,而將另一種金屬納米顆粒(Pd)限域在該材料的內部納米腔中,從而實現了兩種金屬納米顆粒的空間分離,并使其保持在納米尺度的空間距離,更重要的是,材料的表面凹槽和納米腔之間是由均勻的介孔孔道連通的,這種納米尺度的通道為中間產物在兩種金屬納米顆粒之間的傳輸提供了有效路徑。所制備的雙金屬串聯催化劑在硝基苯連續加氫反應中表現出優良的催化活性,其催化效率是其他單/雙金屬催化劑的十倍以上。同時,該研究提出一種鄰近金屬協助加氫的新機制,催化惰性的金屬納米顆粒盡管不直接參與鄰近金屬納米顆粒催化的加氫反應,但是依然可以有效地解離氫氣,得到的活性氫通過載體溢流到鄰近金屬納米顆粒表面,從而加速其反應速率,這種基于氫溢流的鄰近金屬協助加氫的機制加速了串聯反應每一步的反應速率,從而大幅提高了總體催化效率。該研究工作不僅提供了一種設計串聯催化劑的新思路,而且對串聯催化劑的工作機制提出了新的認識,這為發展高效的串聯催化過程提供了新的視野。

      該論文第一作者是該學院青年教師鄒后兵副教授,通訊作者是學院楊恒權教授和吉林大學的王潤偉教授。該工作得到了國家自然科學基金杰青、重點、面上及青年等項目資助。(通訊員:山西大學張穎)

    作者: 編輯:未來網新聞侯智

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